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研究内容

太阳能驱动的不饱和键转移氢化在可持续有机合成中受到越来越多的关注，但作为氢供体的最终绿色来源，由于水分子分裂的高势垒，水很少被研究。

南京林业大学陈祖鹏教授、荆宇教授和瑞士苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez教授首次报告了使用介孔氮化碳负载的钯单原子催化剂(Pd1-mpg-C3N4)进行光催化供水转移氢化的研究。可见光驱动的光催化苯乙烯加氢的评估表明，与负载在相同载体上的Pd纳米颗粒(PdNP-mpg-C3N4)相比，Pd1-mpg-C3N4对乙苯形成的性能有所提高。相关工作以“Transfer Hydrogenation with a Carbon-Nitride-Supported Palladium Single-Atom Photocatalyst and Water as a Proton Source”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

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研究要点

要点1.这种稳定的单原子催化剂负载在介孔氮化碳Pd1-mpg-C3N4上的高效的光催化供水转移氢化，其中水分解产生的活性氢物质将依次添加到各种不饱和键上，包括C=C、N=O和C=O。

要点2.与负载在相同载体上的Pd纳米颗粒(PdNP-mpg-C3N4)相比，Pd1-mpg-C3N4在可见光照射下将苯乙烯转化为乙苯的光催化活性提高了11倍，而氮化碳载体本身由于缺乏催化位点而对这种类型的反应无活性。

要点3.同位素标记实验和操作核磁共振技术证实了在可见光照射下水分解原位产生的质子的直接氢化机制。Pd1-mpg-C3N4单原子光催化剂的优异性能在分子水平上通过DFT计算，揭示了出色的给水转移加氢活性是由于加氢能垒降低、乙苯脱附和质子供应加速所致从水。

这些发现突出了探索单原子光催化剂用于低成本和环境友好的有机合成的潜力。

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研究图文

图1. a) mpg-C3N4、Pd1-mpg-C3N4和PdNP-mpg-C3N4的插图（左）和HAADF-STEM图像（右）。原子颜色：灰色，C；蓝色，N；深绿色，Pd。b) Pd1-mpg-C3N4的HAADF-STEM成像（即C、N和Pd）。Pd1-mpg-C3N4的c) Pd K-edge EXAFS光谱的傅里叶变换，d) EXAFS小波变换，e) Pd K-edge XANES和f) Pd 3d XPS光谱。Pd箔和PdO用于比较。

图2. a）使用苯乙烯作为模型底物的光催化给水转移氢化的图示。b) 形成乙苯的金属比反应速率与光催化剂中钯含量的函数关系。反应条件：催化剂，10mg；苯乙烯，0.1 毫摩尔；去离子水，2毫升；1,4-二恶烷，3毫升；三乙醇胺(TEOA)，0.5 毫升；蓝光，40 W (427 nm)；反应温度，308 K；反应压力，1 bar；反应时间，8小时；N2气氛。c) Pd1-mpg-C3N4和 PdNP-mpg-C3N4催化剂用于苯乙烯光催化给水转移加氢的可重复使用性测试。稳定性测试在与(b)相同的光催化反应条件下进行，只是反应时间较短(4小时)。d) 可见光驱动的光催化给水转移加氢反应的反应范围。氢化双键（即 C=C、C=O、N=O）在产物中呈红色。(b)中所示的反应条件。

图3. a) mpg-C3N4、Pd1-mpg-C3N4和PdNP-mpg-C3N4表面上苯乙烯向乙苯的光催化供水转移加氢的能量分布。*、H、st、et和TS分别指底物、氢、苯乙烯、乙苯和过渡态。b) mpg-C3N4、c) Pd1-mpg-C3N4和d) PdNP-mpg-C3N4上的苯乙烯光催化给水转移加氢反应路径示意图。催化剂中的原子颜色：灰色，C；蓝色，N；深绿色，Pd。苯乙烯和乙苯中的原子颜色：粉红色，C；绿松石，H。

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文献详情

Transfer Hydrogenation with a Carbon-Nitride-Supported Palladium Single-Atom Photocatalyst and Water as a Proton Source

En Zhao, Manman Li, Beibei Xu, Xue-Lu Wang, Yu Jing*,Ding Ma, Sharon Mitchell, Javier Pérez-Ramírez,* Zupeng Chen*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202207410

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作者简介

陈祖鹏，教授，博士生导师。南京林业大学化工学院林产化工系（国家级重点学科，双一流A+建设学科）”可持续纳米催化”课题组PI，专注于高效多相催化剂设计开发，以及在生物质/木质素催化转化、能源催化等领域应用研究。曾获得马普学会博士生奖学金、德国洪堡学者（合作导师：Matthias Beller教授）、江苏省特聘教授。拥有材料化学、光电催化、选择性加氢、有机碳碳偶联、生物质转换等方面的经验。已在Chemical Reviews, Nature Nanotechnology, Nature Communications, Advanced Materials, Angewandte Chemie International Edition, National Science Review, Advanced Functional Materials, ACS Nano, Small等国际SCI论文57篇，中科院分区1区期刊39篇，封面文章9篇，ESI高被引论文6篇，热点论文3篇。其中第一作者或通讯作者19篇，论文被引>4000（H-index 29）。研究工作得到专业期刊或新闻媒体广泛报道如，Nature, Nature Catalysis, Chemical & Engineering News, ETH News, Eurekalert, Nanowerk News, Science Newsline, Phys.org，众多微信公众号如材料人，纳米人，研之成理等，获得国际同行的积极评价。

荆宇，教授、博士生导师。分别于2011和2016年，获南开大学理学学士和理学博士学位。2012至2013年，于美国波多黎各大学访问学习一年。2016年至2018年，于德国莱比锡大学和德累斯顿工业大学从事博士后研究工作，并获得玛丽居里奖学金。

主要研究方向，绿色能源计算化学、计算材料学。截止目前共发表SCI收录论文40余篇，其中第一/通讯作者论文25篇，包括Nature Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Trends Chem.、Nano Lett.、ACS Catal.、J. Phys. Chem. Lett.、Adv. Energy Mater.等。全部论文共被引用超过3200次，8篇第一作者文章单篇他引超过100次，个人h-index为24。担任Catalysts期刊副主编、Rare Metals期刊和《林业工程学报》青年编委。

Javier Pérez-Ramirez教授现就职于瑞士苏黎世联邦理工学院。曾在阿利坎特大学主修化学工程，2002年从代尔夫特理工大学取得博士学位。毕业后先在挪威海德罗和亚拉国际（2002-2005）从事一段时间产业工作，后又以ICREA教授身份加入西班牙加泰罗尼亚化学研究所。2010年，Javier Pérez-Ramirez教授被瑞士苏黎世联邦理工学院聘为催化工程学教授。研究兴趣包括催化材料的设计以及如何应对当前和未来社会的能源、资源和环境挑战。

主要研究方向为利用定制化纳米结构材料对可再生能源、二氧化碳和天然气进行资源化利用。发表论文数量超过400篇，是20多个专利的联合发明人。迄今为止，已获得七个奖项，包括奥托·罗伦奖（2012）、欧洲催化学会联合会青年研究者奖（2013）、贝尔比奖章（2014）、英国皇家化学学会可持续能源奖（2017）以及北美催化学会保罗·休·艾米特基础催化奖（2019）。他是《催化科学和技术》（Catalysis Science and Technology）主编，在瑞士化学会催化分会（SwissCat）担任主席。从2018年开始在新加坡国立大学Isaac Manasseh Meyer担任讲座教授，领导该校的“旗舰绿色能源”（Flagship Green Energy）项目。

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