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研究内容

半导体聚合物纳米颗粒（SPNs）具有高荧光量子产率、可调发射和带隙、低细胞毒性等特点，是生物传感和电子领域研究人员最感兴趣的纳米材料之一。微流控芯片是材料合成和生物传感领域新兴应用的关键需求。

华东师范大学张闽依靠超快激光加工技术制造了一种三维（3D）微流体芯片，在该芯片中连续合成了尺寸可调的半导体聚合物纳米颗粒（SPNS），并实现了SPN涉及的在线荧光传感。作者进一步开发了一个在线传感平台，用于H2O2和氧化酶催化底物（如葡萄糖）的比率荧光分析，其中使用SPN和中性红（NR）的复合物（SPNs/NR）作为介体。通过所提出的平台，H2O2的检测限（LOD）为0.48 μM，葡萄糖的检测限为3.33 μM。相关工作以“Continuous Preparation of Semiconducting Polymer Nanoparticles with Varied Sizes for Online Fluorescence Sensing via a Laser Tailored 3D Microfluidic Chip”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。

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研究要点

要点1.作者利用超快激光加工技术构建了一种3D微流控芯片，由于其高效的混合和强大的涡流能力，可连续制备出高通量、尺寸可调、均匀分布的半导体聚合物纳米颗粒（SPNs），防止其聚集。此外，在优化的条件下，具有超小颗粒尺寸（<3 nm）和良好单分散性的独特SPN具有稳定的荧光性质、良好的单分散性和高再现性。

要点2.作者进一步将优化的超小SPNs（<3 nm）与中性红（NR，一种pH敏感染料）结合，构建比率荧光探针（SPNs/NR），用于H2O2和氧化酶催化底物（如葡萄糖）的比率荧光分析。H2O2的比率荧光检测可通过H2O2与Fe2+的Fenton反应来实现，产生的羟基自由基（•OH）和Fe3+猝灭SPN的荧光并开启NR的荧光。由于H2O2是氧化酶反应的副产物，因此本系统可以遵循生物催化过程，即溶解H2O2产生氧化酶，如葡萄糖氧化酶（GOx）等。

要点3.作者所提出的平台，其H2O2的检测限（LOD）为0.48 μM，葡萄糖的检测限为3.33 μM。

该3D微流体合成和传感平台为简单生产纳米颗粒提供了一条新途径，并在在线传感生物标志物领域提供了令人兴奋的前景。

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研究图文

图1.（A）微流控合成系统。（i）混合单元在蓝色矩形位置的特写视图。（B）由四个混合单元（QH2O=500 μL/min；QTHF=250 μL/min）组成的微通道中混合性能的3D微流控芯片数值模拟。红色和蓝色分别代表2.5×10-3 M和0 M的流体摩尔浓度。青色表示两种流体完全混合。（C）不同流速比的半导体聚合物纳米颗粒的TEM：（ii）QH2O:QTHF=1:1，（iii）QH2O:QTHF=2:1，（iv）QH2O:QTHF=3:1和（v）QH2O:QTHF=5:1。（D）在微流控和本体系统中合成的SPN（PFO/F8BT/MEH-PPV）的TEM以及在（vi）可见光和（vii）紫外光中的SPN。M表示微流控方法，B表示本体方法。

图2.（A）H2O2检测的传感机制。（B）SPNs、NR和SPNs/NR的Zeta电位。（C）SPNs/NR、SPNs/NR/Fe2+、SPNs/NR/Fe2+/H2O2和SPNs/NR/Fe3+的荧光发射光谱。（D）在444 nm处的荧光寿命衰减曲线。（E）576 nm处的荧光寿命衰减曲线（[SPNs]=5 μg/mL，[NR]=100 μg/mL.[Fe2+]=10 mM，[H2O2]=0.1 mM，λex=400 nm）。

图3. 优化（A）SPNs/NR浓度、（B）Fe2+浓度、（C）pH和（D）温度。

图4.（A）在2-200 μM浓度范围内，SPNs/NR和H2O2混合后的荧光光谱。（B）SPNs/NR与葡萄糖在10-3000 μM浓度范围内混合的荧光光谱。（C）当H2O2浓度在2-200 μM范围内时，F576/F444之间的线性关系。F444和F576分别表示444和576 nm处的荧光强度。（D）当葡萄糖浓度在10-3000 μM范围内时，F576/F444之间的线性关系。

图5. 在线检测不同浓度葡萄糖的时序图。

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文献详情

Continuous Preparation of Semiconducting Polymer Nanoparticles with Varied Sizes for Online Fluorescence Sensing via a Laser Tailored 3D Microfluidic Chip

Ruixuan Hu, Xiaolong Li, Jian Xu, Ya Cheng, Min Zhang,* Guoyue Shi

Anal. Chem.

DOI: https://doi.org/10.1021/acs.analchem.3c01779

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